我校材料與環(huán)境工程學(xué)院李善青博士與安徽大學(xué)陳平教授團(tuán)隊(duì)、澳大利亞阿德萊德大學(xué)喬世璋教授、中國科學(xué)技術(shù)大學(xué)劉慶華研究員等合作，創(chuàng)新性地合成了一種負(fù)載在泡沫鎳上的亞鐵氰化鎳（Ni2Fe(CN)6）催化劑，發(fā)現(xiàn)其優(yōu)越的電催化尿素氧化性能，在1.35 V（vs. RHE）的電位下達(dá)到100 mA·cm-2的陽極電流密度（圖1），可以作為傳統(tǒng)氧析出反應(yīng)的理想替代，有著廣泛的應(yīng)用前景。聯(lián)合研究團(tuán)隊(duì)還對(duì)其微觀反應(yīng)機(jī)理進(jìn)行了詳細(xì)的研究。該成果以“Nickel ferrocyanide as a high-performance urea oxidation electrocatalyst”為題于2021年9月21日在國際能源領(lǐng)域頂級(jí)期刊《Nature Energy》上在線發(fā)表（影響因子：60.858，DOI : 10.1038/s41560-021-00899-2）。安徽大學(xué)研究生耿世奎、阿德萊德大學(xué)鄭堯副教授和李善青博士為該文章共同第一作者，安徽大學(xué)陳平教授、阿德萊德大學(xué)喬世璋教授和中國科學(xué)技術(shù)大學(xué)劉慶華研究員為本文的共同通訊作者。
圖1、亞鐵氰化鎳電催化劑的性能（a）、表征（b, d, e）和反應(yīng)中間產(chǎn)物的檢測(cè)(c，f)結(jié)果
李善青博士在文中采用密度泛函方法模擬了納米級(jí)亞鐵氰化鎳的微觀結(jié)構(gòu)，并在最佳的Ni2Fe(CN)6反應(yīng)晶面——(011)晶面——完成了由尿素分子至最終產(chǎn)物二氧化碳和氮?dú)獾幕磻?yīng)過程模擬。計(jì)算結(jié)果顯示Ni2Fe(CN)6驅(qū)動(dòng)的尿素氧化過程分為氨生成和氨分解兩個(gè)階段（其中Ni位點(diǎn)在氨生成階段起主導(dǎo)作用，而Fe位點(diǎn)則在氨分解階段起主導(dǎo)作用），Ni和Fe雙活性位點(diǎn)的協(xié)同作用有助于提升Ni2Fe(CN)6電催化性能（圖2）。與大多數(shù)報(bào)道的NiOOH為活性成分的電催化劑相比，該雙活性位點(diǎn)、兩階段反應(yīng)機(jī)理在脫除碳酸根（或二氧化碳）、抗氫氧根干擾吸附等步驟存在顯著優(yōu)勢(shì)。新反應(yīng)機(jī)理的提出，不僅解釋了納米級(jí)亞鐵氰化鎳優(yōu)異的尿氧化性能的產(chǎn)生原因，同時(shí)為開發(fā)新的高活性尿素氧化催化劑提供了理論指導(dǎo)。
圖2、可能的反應(yīng)機(jī)理：氨生成階段(a, c)和氨分解階段(b, d)
論文鏈接：https://www.nature.com/articles/s41560-021-00899-2
電化學(xué)尿素氧化反應(yīng)(UOR)在含尿素的廢水處理以及尿素燃料電池等方面具有重要意義，該工作得到了國家自然科學(xué)基金(21771002、U1932212)、安徽省教育廳重點(diǎn)項(xiàng)目基金(KJ2019A0861)、澳大利亞研究基金(DP190103472、DP160104866、FL170100154)資助，也得到了合肥國家同步輻射實(shí)驗(yàn)室實(shí)驗(yàn)機(jī)時(shí)的支持和上海同步輻射光源實(shí)驗(yàn)機(jī)時(shí)的支持。
近年來，我校高度重視學(xué)科平臺(tái)建設(shè)，青年教師科研脫穎而出，尤其是在非金屬新材料研究領(lǐng)域的科研成果，其國際影響力和服務(wù)地方的水平均取得可喜進(jìn)展。在學(xué)校的大力支持下，材料與環(huán)境工程學(xué)院十分重視高水平科研成果的培育工作，支持科研平臺(tái)開展創(chuàng)新研究工作，支持教師與其他高校開展高水平合作研究。
（供稿：材料與環(huán)境工程學(xué)院、科研處/編輯：劉德群、袁夢(mèng)成/審核：朱坤）
